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2022-08-10 16:25:56 B股动态

　　第一作者：刘玉静、陶新勇、王耀　　

　　通讯员：陶新勇楼　　

　　交流单位：浙江工业大学、南洋理工大学　　

　　【研究亮点】 　　

　　1.提出了含羧基的自组装单层膜(SAM)来增强锂的剥离和沉积。SAM沉积在形成了富含氟化锂的固体电解质界面，从而促进了锂离子的快速转移并抑制了锂枝晶的生长。.的氧化铝涂覆的聚丙烯膜上　　

　　2.SAM赋予锂金属全电池在高正极负载、有限锂和贫电解质条件下依然具有显著增强的可循环性。Li//SAMSC//LFP全电池在较低的正负极容量比(N/P~3)下仍能保持450次以上的循环寿命，容量在80%以上，平均库仑效率在99.9%以上。　　

　　【主要内容】 　　

　　由于其高比容量和低氧化还原电位，锂被认为是下一代锂电池最有前途的负极材料。然而，锂枝晶的生长限制了锂负极的实际应用，导致锂金属电池的安全问题和容量快速下降。在抑制锂枝晶形成的努力中，固体电解质界面(SEI)的修饰或重建可能是最关键的，因为SEI是由锂金属和电解质之间的反应自发产生的，并负责锂离子的运输和锂快速生长的调节。功能性氟化电解质组分，如双三氟甲烷磺酰亚胺锂(LiTFSI)和双氟磺酰亚胺锂，已用于界面工程，以调节SEI的纳米结构和化学组成。这些策略产生的SEI已被证明含有特定成分的氟化锂(LiF)，其具有高界面能、高化学稳定性和低锂离子扩散势垒。一般认为LiF是含氟电解质组分的分解产物，有助于提高锂金属电池的循环寿命。因此，精确控制电解质分解，特别是C-F解离化学，构建富含LiF的SEI是一种逻辑上可行但仍具有挑战性的方法。　　

　　鉴于此，浙江工业大学陶新永教授团队联合南洋理工大学楼雄文教授提出使用含有羧基的自组装单分子层隔膜，来调节电解质降解以构建稳定锂金属电池的策略。研究人员将SAM嫁接到氧化铝涂层的聚丙烯膜上，利用各种末端官能团(X=NH2，COOH)来引导锂金属的沉积。综合分子动力学模拟和冷冻电镜表征揭示了有序极性羧基在促进C-F键断裂以产生富含LiF的SEI中的关键作用.富含LiF的SEI有利于稳定Li/电解质界面，从而显著抑制锂枝晶的形成，延长锂金属阳极的寿命。这种基于表面化学的SAM技术为电池中不可控的电解质降解和SEI形成提供了解决方案。使用具有羧基末端的SAM对称电池在2500小时以上的1000次循环中表现出稳定的循环能力，即使电流密度和面积容量分别增加到5 mA cm-2和5 mAh cm-2，仍然可以稳定循环超过600小时。SAM的锂金属全电池可以稳定循环超过1000次，容量保持率为92.8%，即使在苛刻条件下也表现出增强的可循环性。通过调整SAM的分子结构，有望将这种简单的策略推广到其他电极体系，构建更好的储能器件。　　