莫尔超晶格是近年来的研究热点。2022年4月20日，香港大学的王耀和美国华盛顿大学的徐晓东在《自然》杂志《Nature》上发表了题为“莫尔超晶格中的光诱导铁磁性”的文章，详细报道了WS2 /WSe2组成的莫尔超晶格的光诱导铁磁性。
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载流子间的多体相互作用是相关物理学的核心。调整这种相互作用的能力将使访问和控制复杂的电子相图成为可能。最近，二维莫尔超晶格已经成为量子工程中一个很有前途的平台。莫尔体系的优势在于其物理参数的高度可调性，这可以通过调节层扭曲角、电场、莫尔载流子填充和层间耦合来实现。在本文中，被莫尔俘获的载流子之间的自旋-自旋相互作用可以通过光激发高度调节，从而导致WS2 /WSe2莫尔超晶格的铁磁有序。在填充因子接近-1/3(即每三个莫尔盒中有一个空穴)的情况下，随着激子共振激发功率的增加，反射回来的磁性圆二进制信号中出现了发育良好的磁滞回线，成为铁磁性作为磁场函数的标志。磁滞回线延续到电荷的中性状态，其形状随着莫尔超晶格的逐渐填充而演化，表明磁性基态性质的变化。观察到的现象表明了流动的光激发激子介导的莫尔俘获空穴之间的交换耦合机制。这种激子介导的相互作用可以大于莫尔陷获空穴之间的直接耦合范围，因此即使在薄空穴区域也会出现磁有序。这一发现为莫尔量子物质丰富的多体哈密顿量增加了一个动态调谐旋钮。
导读
当两个周期性晶格以相对扭曲或不匹配的晶格常数相互重叠时，它们会相互干涉，产生莫尔条纹。如下图所示，莫尔条纹的空间结构比任何点阵都要大。(准)周期图案形成更大的晶格，称为莫尔超晶格。在实验上，莫尔超晶格可以通过二维材料堆叠在一起实现(例如草原的魔角石墨烯系统)，包括石墨烯、六方氮化硼(hBN)、二硫化钼等多种材料。莫尔超晶格上可能出现令人兴奋的新物理现象，包括莫特绝缘体、非常规超导体，还可能出现新的拓扑相。(来自：加州大学圣地亚哥分校)
研究背景
过渡金属二硫化物(TMDs)半导体形成的莫尔超晶格代表了一个探索高调谐关联效应的新平台。结合强库仑相互作用、三角形莫尔几何、强自旋轨道耦合和孤立平面电子带，TMD异质双层是测量可调多体哈密顿量的理想平台。事实上，整数和分数莫尔微带填充的相关绝缘状态已经被实验证明。在每个摩尔对应的单个空穴附近也观察到了局部磁矩，直到填充了晶胞(即v=1)才实现反铁磁耦合，这归功于Hubbard模型中著名的半填充三角晶格解。理论上，TMD云纹平台提供了一个研究三角形或六边形几何图形的经典玩具模型的机会，以探索强相关的物理问题。通过改变原位库仑相互作用U和最近邻跳跃参数T，预测了各种绝缘态、金属态、奇异态和拓扑态的多体相图。
为了通过实验实现这些状态，我们非常希望能够定制莫尔俘获自旋和多体哈密顿量之间的相互作用。一种可能的方法是使用光激发。事实上，强关联量子材料的光激发可以对多体电子态产生深远的影响，如光超导、隐藏电荷密度波序等。在TMD异质结构的背景下，激子是一个很有前途的候选者，它因强烈的光-物质相互作用、独特的自旋-谷耦合光学效应和莫尔超晶格的物理现象而引起人们的关注。这些光激发已被用作莫尔超晶格中相关绝缘态和广义Wigner晶体态的有效探针。然而，在强关联莫尔超晶格中，光激发对多体电子的影响
本文报道了光激发可以增强莫尔俘获载流子之间的自旋-自旋交换相互作用J，从而触发WS2/WSe2莫尔超晶格中铁磁有序的出现。这一发现指出了莫尔多体哈密顿量的深刻和动态控制。制备双栅极WS2/WSe2样品，以控制载流子掺杂并保持垂直电场恒定为零(图1a)。图1b示出了典型装置的压电响应力的显微图像。观察到一个均匀的三角形莫尔超晶格，其莫尔波长约为7.5nm，与近零扭曲角取向一致。作为掺杂函数的光学反射测量显示了具有莫尔微带填充效应的典型莫尔激子，如图1c所示，如先前报道的。填充系数V标在右轴上(填充系数分配见图S1)。
图1 WS2/WSe2磁性圆二色性与异质双层中的莫尔填充有关
<填充相关圆二色性>
为了探测磁性，我们进行了反射磁圆二色性(RMCD)测量。图1d给出了应用于平面外方向的RMCD强度与v和0H的函数关系（式中，0是自由空间的磁导率，H是磁场强度）。我们主要关注-3/2 ≤v≤ 3/2，它的磁响应是最明显的。这些数据是在激光激发下，与WSe2的A激子共振得到的(图S2)。激发功率为200 nW，实验温度为1.6 K。图1d 显示了富 v 相关的磁光响应。这些影响通过 RMCD 线痕在图1e 中选定的填充因子来说明。在 v =-1(即每个莫尔晶胞有一个空穴)时，RMCD 表现出超顺磁性响应，并在|0H|达到1 T以上时实现饱和。这证明了局域磁矩的存在。当v接近1时，类超顺磁响应是稳健的（图S3）。这一观察结果与先前关于激子层内塞曼分裂的报道一致。
图S2 在选定的填充因子下，与激发能量相关的RMCD
图S3 v = 1附近的RMCD信号及其与光激发功率的关系
值得注意的是，当空穴掺杂明显变小时，RMCD信号相对于0H开始出现磁滞回线，这是一种铁磁序的特征（图S4）。RMCD线型对掺杂非常敏感。在 v =-1/3附近的一个狭窄的掺杂体系中，RMCD信号与0H的对比显示出典型的铁磁行为，不同于线性谷塞曼效应。它具有一个自旋-翻转跃迁在0Hc = ±11 mT左右的磁滞回线，大于此数值时信号饱和（图1e和图S5）。当掺杂密度进一步降低时，RMCD线痕演变为心跳线形状，最终随着电子掺杂的增加而消失。在低空穴掺杂状态下，零磁场附近出现的明显的RMCD特征与铁磁态有关，是本文研究的重点。
<光诱导铁磁性>
我们首先给出了 v =-1/3附近的结果。图2a显示了RMCD信号为激发功率P的函数。当P小于16 nW时，RMCD信号相对于0H消失(在减去一个恒定的背景后)，表现为一条无特征的直线。当P值超过一个临界阈值时，就会出现一个迟滞回线。零场残余RMCD信号的振幅值随着P值的增大而增大，最终达到饱和（图2b）。相比之下，RMCD响应及其在v = -1时的饱和值对激发功率的相关性很小(图S3)。这与 v =-1时的 RMCD 响应归因于内在磁相互作用是一致的。然而，在低填充因子时，与v = -1情况相比，由于空穴-空穴间距较大，内在磁相互作用显著减弱。因此，在分数填充因子 v =-1/3处特有的功率相关的 RMCD 响应表明了光诱导的长程自旋-自旋相互作用产生了铁磁序。
图2 v = -1/3填充附近的光致铁磁性观测结果
磁滞回线宽度对光激发功率的相关性可以忽略不计，这意味着在远低于居里温度的温度下，回线宽度主要由磁各向异性决定。因此，我们的测量结果表明，磁各向异性是这个莫尔系统固有的。我们注意到，磁滞回线的宽度取决于磁场扫线速率（图S5）。较慢的扫描导致较窄的磁滞回线宽度。这一结果反映了磁化翻转过程中的慢磁畴动力学。在这里，所有的磁场扫描结果都是在扫描速率为14 G s-1时得到的，低于这个速率时，磁滞回线的宽度几乎与扫描速率无关。
图S4 磁滞回线宽度与填充因子和温度有关
图S5 v = -1/3附近的 RMCD 信号及其与磁场扫描速率的关系
在P = 103 nW时，与温度相关的RMCD测量结果(图2c)进一步证实了铁磁序。如图2d所示，磁滞回线宽度随着温度的升高而减小。有一个5 mT的仪器偏移超过10 K，直到噪声水平超过信号值大约45 K以上。在其他填充因子中也观察到类似的温度相关性，图S4. 有效居里温度被确定为8 K左右。在平均场极限下，这引起了一个估计的-1 meV量级的交换相互作用J。请注意，主要的实验结果在另一台设备中实现重现(图S6)。
图S6 蓝宝石衬底上接近零扭转角的附加器件的数据
在 v =-1/3时，光致发光测量显示了相关的绝缘态(图S1)。这与先前报道相一致，广义维格纳晶体形成的空穴排列在三角形晶格中。蒙特卡罗模拟也表明，这个 v =-1/3状态相对于其他分数填充电荷顺序是相对稳健的(图S1)。在 v =-1/3 (约为13 nm)时，电荷次序的周期是 v =-1时的√3（根号3）倍。因此，前者的内在自旋-自旋相互作用应该比后者小得多。这表现为在极低激发功率下，RMCD信号消失(图2a)，这意味着在如此低的填充下，内在磁性相互作用可以忽略。功率相关的RMCD信号突出了自旋-自旋相互作用强度J的明显光学调谐，因此也突出了莫尔超晶格中的磁相（图2d）。
<稀空穴状态下的铁磁性>
当空穴掺杂浓度降低且 v 偏离 -1/3时，RMCD 信号的线痕与 μ0H 迅速演化为窄宽(< 100 mT)的心跳样形状，如图1e 。图3a 绘制了在低掺杂情况下 RMCD 的放大强度。信号在 v =-1/7附近达到最大值，在标称电荷中性时仍然可被感知。尽管系统的总净电荷在电荷中和点处消失，不可避免的缺陷以及光学产生的光载流子会导致WSe2层的莫尔电位中被捕获的稀空穴坑。随着电子掺杂的增加，RMCD信号减弱并最终消失。在 v =-1/7处的信号峰值可能是由于形成了一个相关的绝缘状态，这个绝缘状态是由排列在三角形格子中的空穴形成的(图S1)。
图3 稀空穴气体中的光致铁磁性
图3b 显示了 RMCD 信号在 v =-1/7时为激发功率 p 的函数。它首先是一条微倾斜的直线，没有任何磁滞，这是没有磁序的TMDs的典型磁光响应。随着P的增加，随着磁场的来回扫掠，心跳线形状出现了一个磁滞回线。RMCD振幅，被定义为心跳线形状的峰-至-谷值，随着P值的增加而增加，并最终饱和(图3c)。这些结果表明在稀空穴掺杂体系中具有光致铁磁性。
<激子介导的交换相互作用>
上述实验观察的结果建立了 WS2/WSe2莫尔超晶格中磁序的光学产生和调谐，否则在黑暗条件下是不存在的。我们注意到，磁响应的RMCD探针是通过对WSe2激子的共振激发，在其上的超快速层间电荷转移导致了长寿命层间激子的形成。对 MoSe2/WSe2莫尔超晶格的实验表明，在低激发极限(< 10 nW)下，这些激子大部分被莫尔电位捕获，产生窄的光致发光。随着激发功率的增加，流动(或未捕获)层间激子的稳态布居显著增加，表现为宽阔的发光背景。因此，本实验指出了这些光注入的流动激子在帮助捕获莫尔电位的空穴间的磁性相互作用中的角色。事实上，两个空间分离的空穴之间的自旋-自旋相互作用可以作为一个二级过程，由它们与一个共同的流动激子的交换相互作用介导，如图3d。在虚激发体系中，四阶扰动过程导致III-V（族）半导体局域自旋的短程交换相互作用，这也可能导致磁序。
图S7 计算激子介导的交换相互作用
我们发现这种激子介导的空穴交换相互作用具有铁磁性。激子介导的交换相互作用的强度取决于莫尔捕获空穴的分离、激子密度和激子气体的有效温度，这一般与晶格温度不同。图3e表示在20 K的激子温度下，计算得到的J作为空穴分离和激子密度的函数（图S7）。我们发现J在20 nm的空穴-空穴距离处仍然显著。在合理的激子密度为1011 cm-2时，其强度可达到0.5 meV (图3e)。我们注意到计算和实验之间的定量比较对于非平衡多体问题是具有挑战性的。例如，RMCD响应甚至在定性上也不像典型的磁化曲线，受激子线形状的影响。线条形状的确切起源，例如在稀空穴掺杂制度下的心跳（线形），是不清楚的。这可能反映了掺杂过程中磁性基态的变化。然而，观测到的磁场前后扫面的RMCD滞后是磁序的明确证据，这与我们的计算值一致，即激子可以有效地在稀莫尔空穴气体中建立铁磁交换相互作用。
<可调磁相互作用>
我们进一步在 v =-1/7时进行了温度相关的 RMCD 测量，作为光激发功率的函数，范围从26 nW至253 nW。图4a说明了选定激发功率下的结果。对于磁响应，我们定义了一个临界温度TC，高于此温度心跳振幅消失(低于噪声水平0.2%)。以253 nW光激发为例，心跳线的形状在40 k左右仍保持强劲。图4a显示了TC对光激发功率的强烈相关性。为了进一步强调这一效应，我们在图4b中绘制了提取的RMCD信号的振幅值作为激发功率和温度的函数（图S8）。这些数据表明，一旦光激发功率大到足以引入磁序，TC可在20 ~ 45 K之间进行光调谐。
图S8 在 v =-1/7时与激发功率有关的 RMCD
图S9 在选定温度下，RMCD信号作为填充因子和磁场的函数
图S10 提取的RMCD信号振幅度随温度和填充因子的函数
图4 利用光激发功率和填充因子调节磁态
TC也表现出对填充因子的强烈相关性。图4c显示了选定v值时，RMCD信号与磁场的关系（图S9）。然后在图4d 中绘制提取的 RMCD 振幅。这个数字突出表明，对于 -2/3 < v < + 1/3的磁性态，在分数填充物相关的绝缘态附近，TC峰值出现，一旦 v 偏离这些绝缘态，TC峰值就会急剧下降（图S10）。虽然相关的绝缘态不是光感生磁态形成所必需的，但这些观察结果表明，随着电荷序的形成，后者进一步稳定下来，其中莫尔自旋之间的自旋波动最小。结果依赖于光激发功率和填充因子，强调了莫尔多体哈密顿量的广泛可调谐性，这可能导致莫尔超晶格特有的外来态的产生。我们设想了几种直接的可能性，例如探索激子自旋的光方向对磁态形成的影响，电场调谐效应，瞬态磁性，光控拓扑相变，无磁场下的磁-激子极化激元，以及光学驱动量子信息的多自旋纠缠态。
【本文由“顶刊追踪”发布，2022年4月25日】
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【本文由“顶刊追踪”发布，2022年4月25日】
